二氧化碳催化加氫(qīng)合成(chéng)異構烷烴研究有新進展
從中科院官網獲悉,近日,中國(guó)科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與(yǔ)氫能利用創新特區(qū)研(yán)究組孫劍和葛慶傑研究團隊在CO2催化加氫合成異構(gòu)烷烴研究方麵取得新進展。
以CO2為碳源,與可再生能源電解水產(chǎn)生的H2催化轉化為高附加值的烴類化(huà)合物,不僅可實現CO2減排,還(hái)可解決對化石燃料的過度依賴及可再生能源的(de)存儲問題,具有重(chóng)要的戰略意義。精(jīng)準調控C-O鍵活化(huà)和C-C鍵(jiàn)偶聯是CO2加氫轉化中非常具(jù)有挑戰性的問題,是實現CO2高效轉化(huà)利用的關鍵。該團隊近年來通過設計多(duō)活性位催化劑(jì),已經實現了CO2加氫直接轉化(huà)製取汽油餾分烴、線性a-烯烴和低碳烯烴。
在該工作中,位健、姚如(rú)偉等(děng)通過將Na-Fe3O4和HMCM-22分子篩耦合組成多功能催(cuī)化劑,實現了逆水汽變換、C-C偶聯和異構化(huà)三個串聯反應的高效協同催化,成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了異構烷烴。當CO2單(dān)程轉化率控製(zhì)在26%左右時,CO選擇性僅為17%,碳氫化合物中C4+烴選擇性可達82%,而其中異(yì)構烷烴占比高達74%,時空收率可(kě)達105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子篩具有的(de)獨特孔道(dào)結構和Brnsted酸性質促(cù)進了烯烴中間體向異構化反應方向進行,同時抑製了芳構化反應(yīng)。此(cǐ)外,該研究還對異構烷烴形成曆程、分子篩失活原因、積碳形(xíng)成本質以及分子篩再生方法(fǎ)等進行了探討。該工作為CO2加氫製取高碳烴催(cuī)化劑的設計和應用提供了新思路。